文/LFW

對于飛秒和阿秒激光而言，一些人會說，激光脈沖能量越高越好。然而，許多研究人員都遇到過這種令人煩惱的情況：當激光脈沖能量很高的時候，電源就會報警，但測得的信號仍然很微弱。所以，在條件允許的情況下，追求高脈沖能量確實是一種選擇；但是考慮到近年來激光技術的發(fā)展狀況，一味追求高脈沖能量，真的是一種明智的選擇嗎？

對于某些應用而言，確實需要高脈沖能量，例如真空極化、核聚變，或者二次輻射產生。因此只要條件允許，可以購買高脈沖能量的激光器。

然而，在許多研究領域，僅僅追求高脈沖能量往往弊大于利。而將能量分散到多個脈沖上，提高重復頻率，可以獲得相同或更高的平均功率。本文主要介紹一些應用選擇平均功率高、單脈沖能量中等的高能激光系統(tǒng)的原因，以及該系統(tǒng)的一些應用案例。

原因一：輸出穩(wěn)定性高

過去10年或20年里出現的固態(tài)飛秒激光系統(tǒng)，遠遠優(yōu)于上世紀末開發(fā)的第一個啁啾脈沖放大（CPA）系統(tǒng)�，F在的飛秒激光器輸出功率為幾十瓦，單脈沖能量約為1mJ，重復頻率從單脈沖可以到幾兆赫茲。由半導體激光陣列泵浦，加上巧妙的光學設計，典型的Yb:KGW CPA激光系統(tǒng)擁有卓越的穩(wěn)定性能。緊湊型設計使其占地面積小，同時也降低了對機械振動的敏感性，水冷外殼設計降低了環(huán)境溫度變化帶來的影響。

飛秒激光器的泵浦能量并不是由單個半導體激光器提供的，而是由幾十個半導體激光器組成的陣列提供的，因此每個半導體激光器的穩(wěn)定性對整個泵浦光的穩(wěn)定性影響較小。最為重要的是，隨著激光重復頻率的增加，當相鄰脈沖的時間間隔小于激活介質的激光躍遷壽命時（Yb: KGW增益介質的激光躍遷壽命為600µs，對應的重復頻率為1.6kHz），激光增益介質開始作為一個低通濾波器，能夠消除由泵浦光引起的不穩(wěn)定性。因此，高重復頻率的激光系統(tǒng)具有很高的功率和能量穩(wěn)定性（見圖1）。

圖1：重復頻率為200kHz、最大輸出功率為20W的飛秒激光器，具有很高的功率和能量穩(wěn)定性。激光器連續(xù)工作12小時其功率均方根差為0.15%，因此其功率波動曲線幾乎就是一條水平線（a）（b）。激光器10分鐘工作時段內脈沖的能量穩(wěn)定性更好，均方根差可達0.07%（c）。

Power：功率W

Power trace here:功率跟蹤線

Time （hours）：時間（小時）

Pulse energy：脈沖能量（μJ）

原因二：多數實驗需要多脈沖

實驗數據測量一般需要求平均值。如果這些信號光子是以巨大但不頻繁的爆炸形式出現，或以小水滴的形式一個接一個地撞擊探測器，都不會影響測量結果。例如，在測試時間內（1s），收集了同樣數量的光子，最終的結果（其他因素相同）也就相同。

當然，實驗測量往往并非如此簡單。信號測量可能有一個能量閾值，除非信號光能夠超過閾值，否則測量將受到影響。高重復頻率的飛秒激光能量能夠達到1mJ甚至更高，這是20年前鈦寶石CPA飛秒激光系統(tǒng)的典型輸出能量。如此高能量的激光脈沖在緊聚焦時，足以在空氣中產生等離子體（見圖2）。因此，一臺Yb:KGW CPA飛秒激光系統(tǒng)相當于由10-50個鈦寶石激光系統(tǒng)組成，而每一個子激光系統(tǒng)都比舊系統(tǒng)穩(wěn)定10倍以上。

圖2：重復頻率100kHz、單脈沖能量400µJ的Yb:KGW激光誘導空氣擊穿。（黃色箭頭指示的小亮點代表空氣擊穿位置；背景屏幕上的大白點是在空氣中產生的白光超連續(xù)譜）

原因三：多數實驗并不需要使用所有可用的脈沖能量

選擇高重復頻率激光系統(tǒng)的最大原因是：在大多數情況下，實驗條件并不允許人們使用所有可用的脈沖能量。本節(jié)主要介紹飛秒激光在不同領域的應用案例。

（1）非線性光學

激光器的發(fā)明催生了非線性光學。當光的電場強度與電子-原子核之間的庫侖引力相抗衡的條件下，開始產生復雜的非線性光學效應，會誘導新的激光頻率產生以及奇特的空間特性。[2,3]非線性光學效應發(fā)生在一定的光強范圍內，例如凝聚態(tài)實驗中，非線性光學效應產生對應的脈沖能量在微焦量級。

將飛秒激光聚焦到透明介質中，會產生寬帶相干輻射，即白光超連續(xù)譜，這也是非線性光學的一個典型應用案列（見圖3）。在塊狀透明介質中產生白光超連續(xù)光譜的閾值通常為1~50µJ，具體取決于激光波長和介質屬性。

圖3：（a）1kHz和（b）100kHz的飛秒激光在藍寶石中產生白光超連續(xù)譜。（相機拍攝參數相同，100kHz飛秒激光產生的超連續(xù)譜的強度明顯高于1kHz激光產生的強度。如果增加1kHz激光的脈沖能量，在達到相同的超連續(xù)譜強度之前，藍寶石晶體早已達到損傷閾值。）

當激光單脈沖能量超過閾值大約3倍時，白光超連續(xù)譜不再明顯：激光束會分解成多個細絲，或者介質發(fā)生光學損傷。這就意味著幾乎所有超過閾值的脈沖能量都是不可用的。因此，為了提高超連續(xù)譜的產生效率，應該選擇合適的脈沖能量。

此外，白光超連續(xù)譜的激光能量依賴性，對飛秒瞬態(tài)吸收光譜也有重要的指導意義。在生物物理、物理化學、光電和半導體物理等領域的飛秒激光泵浦探測實驗中，研究人員經常選擇白光超連續(xù)譜作為探測光源。飛秒激光泵浦探測實驗中使用了兩束激光脈沖，一束激發(fā)樣品，另一束在第一束激光脈沖后以可控的延遲到達，測量由于激光作用引起的樣品透射率的變化。

作為優(yōu)異的探測光源，白光超連續(xù)光譜非常穩(wěn)定，且易于生成，覆蓋了多個光譜波段，可以探測材料中的不同躍遷。由于泵浦探測實驗測量的是樣品激發(fā)透射率與非激發(fā)透射率的比值，因此探測光的光子數越多，靈敏度就越高（探測光小于1000個光子時，不可能檢測到1/1000的透射率變化）。由于白光超連續(xù)光譜每秒輸出的光子數是重復頻率的線性函數，因此重復頻率越高，噪聲對實驗的影響就越小（見圖4）。

圖4：重復頻率為1kHz與64kHz的激光用于泵浦探測實驗時，在產生的信號光強度相同的條件下，測得的瞬態(tài)吸收對比圖。

Difference absorption：吸收差異（mOD）

Wavelength：波長（nm）

（2）二次輻射產生

與非線性效應類似，二次輻射產生對激發(fā)光的單脈沖能量也有一定要求。Baguckis等人將千赫茲Yb:KGW激光作用在銅靶上產生X射線。[4]結果表明，當激光的單脈沖能量在200µJ范圍內時，產生的X射線亮度與激光重復頻率成線性關系（見圖5）。

圖5：千赫茲激光作用在銅靶上產生X射線，X射線通量隨激光重復頻率的變化關系圖。

尺寸只有鞋盒大小的20W激光器產生的X射線亮度，可與脈沖能量為毫焦級的鈦寶石CPA激光系統(tǒng)產生的X射線亮度相媲美。在現有的技術條件下，提高200µJ飛秒激光器的重復頻率，比提高10mJ激光器的重復頻率要簡單得多。因此，桌面化的X射線產生可以達到更高的重復頻率。

（3）時間分辨光譜

飛秒級時間分辨光譜可用于分析光合色素-蛋白質復合物、[5]光受體蛋白、[6]太陽能電池及其組分、[7,8]發(fā)光器件[9]和其他光敏分子化合物。[10]時間分辨光譜實驗大多使用連續(xù)光照明，即光子一個接一個到達，而不是像飛秒激光脈沖一樣，光子輸出是一陣一陣的。理想情況下，人們會用所需的光線類型來照明，使其發(fā)揮作用。然而，如果需要飛秒級時間分辨率，就只能退而求其次使用低能量脈沖。此外，高重復率有助于積累足夠的信號，因此高重復頻率低脈沖能量的飛秒激光就派上用場了。

捕光色素復合體的光合作用依賴于光強的說法其實并不準確。20世紀70年代末和80年代初，幾個研究小組利用激光研究紫色細菌色素體的激發(fā)態(tài)動力學。令人迷惑的是，不同的研究小組測得的激發(fā)態(tài)壽命都不一樣。最后發(fā)現他們看到的只是激發(fā)態(tài)的非線性湮滅。[11]

圖6a是兩種激發(fā)態(tài)在同一葉綠素色素上相遇時，產生一個較高的激發(fā)態(tài)的過程。由于這個過程幾乎是瞬間衰減的（~ 100fs），因此兩種激發(fā)態(tài)相遇的最終結果是激發(fā)態(tài)數量減1。在大型捕光系統(tǒng)中，激光激發(fā)的激發(fā)態(tài)越多，兩種激發(fā)態(tài)的相遇機率就越大，因此，初始信號的衰減就越快（見圖6b）。[12]但這種有意思的現象只在激發(fā)光強度很高的情況下才會發(fā)生，自然光下不會出現這種現象。因此，為了研究自然光激發(fā)下的光捕獲作用，實驗需要在極小的激發(fā)能量下進行。因此可以使用高重復頻率、低脈沖能量的飛秒激光。

圖6：（a）分子化合物中激發(fā)態(tài)的湮滅。當兩個激發(fā)態(tài)在同一分子上相遇時，會產生一個更高的激發(fā)態(tài)，由于這個變化過程時間持續(xù)很短，因此最終只剩下一個激發(fā)態(tài)。（b）光合細菌捕光色素復合體（Fenna-Matthews-Olson 蛋白），在不同激發(fā)能量下的瞬態(tài)吸收信號衰減圖。[12]

Enery: 能量

Delay：延遲（ps）

Intensity：強度

（4）單粒子探測

在實驗中，往往是檢測方案限制了激發(fā)能量，而不是激光本身或者目標樣品。在許多探測方案中，只能檢測到單個粒子（光子、電子、離子）。例如，應用最廣泛的X射線光譜儀，就是通過檢測單個X射線光子激發(fā)半導體中的電荷來工作的。如果同一激光脈沖的兩個光子同時擊中探測器，光譜儀將錯誤地顯示為一個兩倍的光子能量峰（見圖7）。同樣，如果光與物質相互作用的產物是光電子（如X射線光電子能譜），因此需要一個激光脈沖只產生一個電子。如果多個電子進入分析儀，它們的庫侖斥力會使測量的能量值失真。

圖7：單脈沖能量為400µJ的激光脈沖與銅靶作用產生X射線譜。當探測器計數率接近激光重復頻率時，會在檢測到的光子的兩倍和三倍能量處，產生不存在的峰值。

在單粒子檢測實驗中，激光重復頻率越高，探測器計數就越快。一個典型的頻譜或衰減曲線，需要10000次左右的計數來對抗細微的噪聲。當以1kHz重復頻率計數時，需要10s來測量一條曲線。而用100kHz時，每秒則可以測量10條曲線。也就是說，將重復頻率從1kHz提高到100kHz，測量時間就會從10小時縮減到6分鐘。因此，高重復頻率激光在單粒子檢測實驗中特別有優(yōu)勢。

總結

現代千赫茲固態(tài)飛秒激光器，具有脈沖能量高、重復頻率高的雙重優(yōu)勢。其脈沖能量足以產生所有的非線性光學現象，而高重復頻率能大大提高工作效率，是傳統(tǒng)的1kHz CPA激光系統(tǒng)工作效率的10-100倍。高重復頻率的激光系統(tǒng)大大提高了二次輻射的亮度，突破了樣品或檢測系統(tǒng)的限制。此外，高重復頻率的激光系統(tǒng)也比高能量激光更穩(wěn)定，因此成為了現代光譜學、顯微鏡學、非線性光學和激光物理研究的首選工具。

參考文獻

1. See lightcon.com/product/pharos.html.

2. A. Dubietis et al., Phys. Rev. Lett., 92, 25 (2004).

3. D. Faccio et al., Phys. Rev. Lett., 96, 19 (2006).

4. A. Baguckis et al., Appl. Phys. B: Lasers Opt., 123, 12 (2017).

5. R. Berera, R. van Grondelle, and J. T. M. Kennis, Photosyn. Res., 101, 2–3, 105–118 (2009).

6. J. T. M. Kennis and M. L. Groot, Curr. Opin. Struct. Biol., 17, 5, 623–630 (2007).

7. T. M. Clarke and J. R. Durrant, Chem. Rev., 110, 11, 6736–6767 (2010).

8. O. E. Semonin et al., Science, 334, 6062, 1530–1533 (2011).

9. F. Liu et al., ACS Nano, 11, 10, 10373–10383 (2017).

10. N. P. Ernsting and T. Arthenengeland, J. Phys. Chem., 95, 14, 5502–5509 (1991).

11. L. Valkunas, V. Liuolia, and A. Freiberg, Photosyn. Res., 27, 2, 83–95 (1991).

12. V. Gulbinas et al., J. Phys. Chem., 100, 45, 17950–17956 (1996).